自从有了“长江通讯社”，他们三人的活动更加方便，每次李克农到南京，便在中央饭店住下，三人在这里一块商谈工作，过组织生活。当时国民党特务机关搜集来的我党文件，都汇集到通讯社来，钱壮飞只在上面盖一个图章交人收藏起来了事。而国民党需要什么情报，李克农等人便“闭门造车”，似真非真，似假非假，直把徐恩曾高兴得拍案叫好。根据中共中央指示，李克农、钱壮飞和胡底成立了一个与直属中央负责人——中央特科情报科长陈赓单线联系的三人特别党小组。李克农任党小组长，往返于京沪之间指导工作。李克农、胡底每次来到南京，都住在离总务科不远的中央饭店，三人在此碰头，商谈重大问题，党小组讨论决定后，再分头执行。
伴随着中共情报网络的逐步建立与健全，国民党大量的军政情报源源而来。中共中央得以及时洞察和掌握国民党的最新动向，掩护暴露身份的同志提前转移，制定正确的对敌政策。蒋介石对中央苏区发动第一、第二次军事“围剿”时，钱壮飞将得到的情报迅速传递给李克农，经李克农转交陈赓，由中央送往苏区，使红军反“围剿”斗争取得了重大胜利。一次，中共中央决定在上海召开会议，国民党特务机关得到消息，准备破坏。李克农迅即将情报交给宋季仁，由宋季仁向党中央报告，避免了重大损失。
徐恩曾对情报的需求同样很迫切。钱壮飞、李克农等人也给这位顶头上司提供了许多“情报”，不过，这些“情报”大多是一些经过整理了的“材料”而已。
1930年中原大战之后，蒋介石非常想了解张学良的动向，几次派情报人员出关，均被张学良起用的日本特工搞掉。不得已，只得动用钱壮飞，命他组织一个小组去沈阳。中央特科为了慎重起见，除派胡底一同前往外，还特派情报科科长陈赓前往协助钱壮飞。他们拿着国民党的钱，到东北旅行一星期。由于一路上有当地组织负责保护，所以根本不会发生什么情况。陈赓利用这次机会，顺便视察了中央特科在东北和华北的工作，并为中央带回许多重要的秘密情报。从东北回来后，李克农和他们在一起，经过研究，写成了一份4万字的报告。钱壮飞回到南京后，将报告交给徐恩曾后，徐仅看了一部分便连连称赞“了不起”，“实在了不起”，并惊叹“哪来这么好的材料”。
作为一个受过高等教育的特务头子，徐恩曾的称赞和惊叹绝非故弄玄虚，而是因为钱壮飞这次东北之行，的确获得不少“情况”。首先，由于东北地区党组织的帮助，特别是李克农、陈赓等人的具体筹划和组织，该报告提供了东北军的详细情况，其中固然有闭门造车的内容，可也有许多实情。更重要的是，他们这次东北之行，还在东北建立了一套能够源源不断地取得东北地区情报的系统。陈赓、钱壮飞东北之行异常成功，正像有些同志讲的：利用他的钱、他的名义，把全部情报掌握在我们的手里，这是情报工作最好的办法。这是当年做得最好的一例，但也不是唯一的一例。
钱壮飞为了取信徐恩曾，也的确费了一番工夫，其中最值得一提的是，为了打消徐恩曾的疑虑，他除采取其他各项活动以投徐恩曾所好外，还特地将夫人和两个儿子接到上海一起生活。徐恩曾不仅对钱壮飞提供的情报确信不疑，而且对钱壮飞的为人也颇有好感。徐恩曾喜近女色，但惧怕夫人，他当时在上海“藏娇金屋”，和钱壮飞一家住在同一幢楼上，平日里便托他帮助照看。据张振华(钱壮飞夫人)回忆说：当时徐恩曾对钱壮飞确实是“密托知己”。她说：“当时我们住在法租界甘世东路拉斐德东路新兴顺里四号，与徐恩曾的姘头“密斯王”同住一幢房子。记得“密斯王”后来大了肚子，进医院打胎。她从医院出来后，就住在我家，睡在我床边……”当时徐和王还是偷偷摸摸地姘居，他对钱壮飞亲自“帮忙”安排十分满意，越发引为“知己”，倚为左右手，视为“亲信”。利用这些有利的条件，钱壮飞为党做了许多有益的工作。当时徐恩曾虽然将钱壮飞视为心腹，非常信任，但有一件东西，却紧紧抓住，不曾放手，即他同国民党高级官员通报用的密码本。这东西就像是徐恩曾的护身符，每次外出时，他总是把这东西带在身上，珍藏在贴身衣服的口袋里。没有这个密码本，国民党最高统治集团的核心机密便无法搞到，钱壮飞早就想把这个东西弄到手，但一直没有机会下手。后来经过精心谋划，利用徐恩曾一次赴宴的机会，终于复制了这个密码本。有了这个密码本，许多机密、最重要的尖端情报也就很轻易能够搞到。后来顾顺章叛变时，凭着这个密码本，钱壮飞才得以及时了解全部情况，从而使中共中央免遭灭顶之灾。
像钱壮飞在南京的做法那样，李克农也利用这个有利条件，以上海无线电管理局为掩护，把所得的情报，全部送交陈赓。与此同时，李克农给徐恩曾的情报，凡属于有关我党活动的，大都夸大其词，不着边际。徐恩曾对李克农送去的那些情报，也从不怀疑，一律照转上去。李克农还护送了党的许多干部，并帮助党组织输送了许多地下工作者打入敌人内部。当时，中共许多重要干部前往南京，皆由他护送。1930年初，刘伯承前往武汉指挥暴动，就由中央负责同志当面交待李克农护送刘伯承经由南京去武汉。李克农的传记作者，生动地记述了他这次护送的经过：
李克农按照约定的时间，冒雨来到外滩公园接头地点。
身穿蓝色绸缎长袍的李克农手举一把黑色雨伞在此等候，他不时看看表，表情显得很镇静，内心却踌躇不安，警惕的目光投向公园的入口处。一辆雪佛兰轿车从远处驶来，停在公园边，从车内下来两个人，径直朝公园走来。李克农见状便朝这两人迎面走去，当离这两人还有几米远时，他止步摘下眼镜哈哈气，掏出手帕擦一下又戴上。这是事先约好的暗号，表示身边没有“尾巴”，一切正常。当李克农和这两人相遇时，一言未发，只是用眼神向其中一位熟悉的人——李立三示意了一下，三人先后钻进车内。汽车启动后，坐在前座的李克农这才转过身来和李立三握手问好。李立三指指坐在身边的人说：“老李，这位就是刘伯承同志，交给你，好好送去。”李克农急忙伸过手来紧紧握住刘伯承的手说：“久闻大名，没想到在这里和你幸会。”刘伯承不动声色地微微一笑说：“我也是今天才识庐山真面目啊！”在火车的头等车厢里，由于李克农持有特种证件，因而巧妙地应付了特务的监视和军警的搜查，终于顺利抵宁。事后，蒋介石及其他的特务机构虽然也掌握了刘伯承离沪的情报，但他们万万没想到是李克农只身一人将刘伯承送往南京的。
后来李克农谈到此事时说：那时还做了护送干部的工作。“我党干部到南京总是我送。刘伯承也是我送的。是李立三当面交给我的，要我‘好好送去’。我送干部是坐头等车，我们有他，上去以后很神气，叫人家‘让开，让开’。到了南京，就在中央饭店楼上一住……”
中央特科在周恩来直接领导下，于1929年底派遣李克农、钱壮飞、胡底打进了国民党最高特务机关，掌握了敌特的核心机密，向党提供了很多重要情报。蒋介石几次欲破坏驻上海的中共中央领导机关的企图均告失败，特别是李克农等人及时报告了中央特科负责人顾顺章叛变的消息，对保卫党中央领导机关的安全作出了卓越的贡献，受到党中央的高度评价和嘉奖。这个小组取得了巨大成绩，是中央特科在敌人内部发展情报关系“打进去”的典型。李克农、钱壮飞、胡底三个共产党员在周恩来主持的中央特科的直接领导下，在敌人最为致命的地方，夺取了极为重要的阵地。从1929年底到1931年4月的一年多时间里，他们活动在敌人的心脏，以自己的机智和胆略，以及对党和革命事业的无限忠诚，演出了中共地下工作史上最为壮烈、辉煌的一幕，出色地完成了党交给他们的把国民党特务组织“拿过来”的艰巨任务。
